Berlin-Est, 1963. Napoleon Solo, de la CIA, échappe à Illya Kuryakin, du KGB, et exfiltre Gaby Teller, fille du scientifique nazi Udo Teller, qui travaillait pour les �0tats-Unis avant de disparaître. Solo ramène Gaby à Sanders, son supérieur. Ce dernier lui annonce que Rudi, l'oncle de Gaby, travaille pour Alexander & Victoria Vinciguerra, sympathisants nazis soupçonnés de construire une arme nucléaire. Pour les stopper, Solo et Kuryakin doivent collaborer. ì Rome, Kuryakin et Gaby se font passer pour un couple. Solo, également sous couverture, rencontre et séduit Victoria. Les deux agents accumulent les preuves. Mais Gaby les trahit auprès d'Alexander et Rudi. Solo est capturé par Victoria, puis torturé par Rudi. Kuryakin le sauve, et Rudi leur révèle que l'arme des Vinciguerra est cachée sur une île, où se rend Gaby pour retrouver son père. Or, Victoria force ce dernier à achever la bombe, avant de le tuer. Waverly, du MI6, avoue à Solo et Kuryakin que Gaby est un agent infiltré. Lorsqu'ils prennent d'assaut l'île, Alexander prend en otage Gaby : Kuryakin le poursuit et le tue, tandis que Solo récupère les données du père de Gaby. Celle-ci leur explique que la bombe est divisée en deux éléments. Solo contacte Victoria, en fuite avec la seconde partie de la bombe, et permet qu'elle soit localisée. La Navy coule son bateau. ì Rome, d'un commun accord, Kuryakin et Solo détruisent les données. Avec Gaby, ils retrouvent Waverly qui les envoie à Istanbul, pour le compte d'une nouvelle organisation : U.N.C.L.E. !